2012 – 2013: Đột phá trong âm nhạc

Vào tháng 10 năm 2012, Sam hợp tác với Disclosure trong single "Latch", single được ra mắt vào ngày 8 tháng 10 năm 2012 và peak ở vị trí 11 trong bảng xếp hạng các đĩa đơn ở Anh Quốc. Vào tháng 2 năm 2013, Sam phát hành single đầu tiên của mình - "Lay Me Down", cũng là single mở đường cho album sắp ra mắt của ca sĩ. Vào tháng 5 năm 2013, Sam hợp tác với Naughty Boy trong đĩa đơn "La La La". Ngày 19 tháng 5 năm 2013, single được ra mắt và đoạt quán quân ở bảng xếp hạng single ở Anh vào ngày 26 tháng 5 năm 2013, đúng 1 tuần sau đó thì "La La La" bị truất ngôi bởi "Blurred Lines" của Robin Thicke hợp tác với Pharrell Williams và T.I.

Sam Smith sau đó đã ra mắt mini album Nirvana với bốn bài. Bài đầu tiên là "Stay With Me", được sản xuất bởi Two Inch Punch và lần đầu được ra mắt trong chương trình MistaJam's BBC Radio 1Xtra vào ngày 24 tháng 7 năm 2013. Bài hát thứ hai đó là "Nirvana", được sản xuất bởi Craze & Hoax và Jonathan Creek. EP còn có một bản acoustic của bài "Latch" và một bản hát live của bài "I've Told You Now". Ngày 25 tháng 11 năm 2013, Sam cùng với band nhạc Disclosure, Nile Rodgers và Jimmy Napes hợp tác cho ra mắt single "Together" - cũng là single duy nhất trong Settle: The Remixes.

Sam đã được chiến thắng giải thưởng BRIT Award 2014 hạng mục Lựa chọn của các nhà phê bình.

2013 – nay: In The Lonely Hour

Single thứ hai "Money On My Mind" được phát hành vào ngày 16 tháng 2 năm 2014. Single được xác nhận là sẽ có trong album sắp ra mắt của Sam Smith - In The Lonely Hour, vào ngày 26 tháng 5 năm 2014 thông qua hãng đĩa Capitol Records. Sam đã mô tả album của mình rằng album nói về tình yêu đơn phương, bởi vì ca sĩ này chưa bao giờ được người mình yêu yêu lại. Một bản live của bài "I've Told You Now" tại nhà thờ St Pancras Old đã được đăng tải miễn phí trên trang Amazon.com vào ngày 27 tháng 12 năm 2013. Bài hát "Make It To Me", đồng tác giả với Howard của Disclosure và Jimmy Napes, đã được đăng tải miễn phí như một phần của chiến dịch quảng cáo của cửa hàng ITune ngày 13 tháng 1 năm 2014.

Vào ngày 20 tháng 1 năm 2014, Sam Smith đã có mặt lần đầu trên chương trình truyền hình ở Mỹ, trình diễn "Latch" cùng với Disclosure trên "Late Night With Jimmy Fallon". Ca sĩ cũng biểu diễn ở Saturday Night Live vào ngày 29 tháng 3 năm 2014, với 2 bài là "Stay with Me" và "Lay Me Down".

Ngày 29 tháng 5 năm 2014, Sam lần đầu biểu diễn ở Italy trên kênh Rai 2 trong chương trình The Voice of Italy qua bài hát "Stay with Me".

Vào tháng 6 năm 2014, Sam lần đầu xuất hiện trên bìa tạp chí The Fader trong ấn phẩm thứ 92.